Το 1907 παντρεύτηκε την Αμερικανίδα φοιτήτρια της ελληνικής αρχαιολογίας στο Παρίσι Εύα Πάλμερ. Το 1907 εκδίδει το πρώτο ολοκληρωμένο έργο του τον "Αλαφροΐσκιωτο", έργο σταθμός στην ιστορία των νεοελληνικών γραμμάτων.
Το 1915 εκδίδει  την ποιητική συλλογή «Πρόλογος στη Ζωή, Η Συνείδηση της Γης μου»,το την ίδια χρονιά  την ποιητική συλλογή «Η Συνείδηση της Φυλής μου»,  το 1916  την ποιητική συλλογή «Η Συνείδηση της Γυναίκας», και το 1917 την συλλογή «Η Συνείδηση της Πίστης». Κατά την περίοδο 1917-1920 εκδίδει τα χαρακτηριστικά ποιήματα «Το Πάσχα των Ελλήνων» και «Μήτηρ Θεού».
Το 1927 και το 1930 οργάνωσαν με την γυναίκα του τις δελφικές γιορτές στα πλαίσια της ιδέας τους για την αναβίωση των πανανθρώπινων ιδανικών της αρχαίας Ελλάδας και της αναβίωσης των αρχαίων ελληνικών πνευματικών κέντρων. Θέλησαν να γίνουν οι Δελφοί ένα παγκόσμιο πολιτιστικό κέντρο συναδέλφωσης . Στο αρχαίο θεάτρου των Δελφών έγιναν για πρώτη φορά παραστάσεις αρχαίου δράματος στην σύγχρονη εποχή.
Για τις πρωτοβουλίες αυτές, η Ακαδημία Αθηνών απένειμε στο Σικελιανό το 1929 αργυρό μετάλλιο.
Κατά τη διάρκεια της γερμανικής κατοχής, ο Σικελιανός διαδραμάτισε σημαντικό ρόλο στην πνευματική αντίσταση του λαού, με κορυφαία εκδήλωση το ποίημα και το λόγο που εκφώνησε στην κηδεία του Παλαμά το 1943.

Ηχήστε οι σάλπιγγες... Καμπάνες βροντερές,
δονήστε σύγκορμη τη χώρα πέρα ως πέρα...
Βογκήστε τύμπανα πολέμου... Οι φοβερές
σημαίες, ξεδιπλωθείτε στον αγέρα!

Σ' αυτό το φέρετρο ακουμπά η Ελλάδα! Ένα βουνό
με δάφνες αν υψώσουμε ως το Πήλιο κι ως την Όσσα,
κι αν το πυργώσουμε ως τον έβδομο ουρανό,
ποιόν κλει, τί κι αν το πει η δικιά μου γλώσσα;
.....

Ο Άγγελος Σικελιανός πέθανε στην Αθήνα το 1951 και τάφηκε στους Δελφούς.

Ο Σικελιανός αντιπροσωπεύει ένα από τα μεγαλύτερα πνευματικά κεφάλαια του νέου ελληνισμού. Σε θεωρητικό επίπεδο αντιμετώπισε την προοπτικές μιας παγκόσμιας κοινωνίας κι ενός πολιτισμού εναρμονισμένου με την φύση. Αντιλαμβάνεται τον άνθρωπο, την φύση και το σύπαν ως ένα ενιαίο σύστημα. Θεωρεί τον δυτικό πολιτισμό πως παρεξέκκλινε  σ’ έναν κατήφορο ολέθριας παρακμής και στην απώλεια της συνθετικής Κοσμικής συνείδησης. Συνέπειες αυτής της παρέκκλισης είναι ο Καπιταλισμός, ο Ρομαντισμός, ο Μηχανικός Πολιτισμός, που υποκαθιστούν το φυσικό με το τεχνητό, καθιερώνουν δηλαδή μια ριζική αντίθεση ανάμεσα στον ανθρώπινο πολιτισμό και τη φύση. Μόνος δρόμος για μια την υπέρβαση είναι η επανασύνδεση του ανθρώπου με τη φύση και τον ενιαίο κοσμογονικό ρυθμό. Στην άποψη αυτή αναγνωρίζομε ένα χαρακτηριστικό γνώρισμα της ελληνικής παράδοσης, που είναι η εναρμόνιση του πολιτισμού προς τη φύση και η «ισοτιμία ηθικών και φυσικών αξιών», γνώρισμα, το οποίο ο Σικελιανός επιχειρεί να το επιβεβαιώσει μέσα σε όλες τις εκφράσεις της ελληνικής παράδοσης, προκειμένου να θεμελιώσει στα χαρακτηριστικά του μια νέα κοσμολογία κι ένα νέο παγκόσμιο θρησκευτικό μύθο. Ο πυρήνας του συνοψίζεται στο αρχαίο μυθικό σχήμα: φύση-άνθρωπος, που εκφράζει την κοινή καταγωγή όλων των όντων από την ίδια μήτρα και την προνομιακή θέση του ανθρώπου στο κέντρο της Κοσμογονίας. Απ' αυτή την κοινή καταγωγή προκύπτει η οικουμενική συνείδηση και ευθύνη του ανθρώπου. Η παρακμή του σύγχρονου και τεχνοκρατικού πολιτισμού οφείλεται ακριβώς στην απώλεια του οντολογικού και ουσιαστικά θρησκευτικού περιεχομένου του ερωτικού, που είχε ως συνέπεια  τον εκφυλισμό του, από πυξίδα Κοσμικού προσανατολισμού, σε ψυχοπαθολογικό και κοινωνικό πρόβλημα.

Ο Σικελιανός προβάλλει το αίτημα μιας ριζικής πολιτισμικής ανανέωσης κάτω από το φως των Ελευσινίων μυστηρίων, που διασώζουν τον πυρήνα της μυστικής αλήθειας. Το αίτημα αυτό θα αναπτυχθεί και θεωρητικά και θα εξειδικευθεί, σε Κοσμικό επίπεδο, ως αίτημα υπέρβασης των αντιθέσεων και αποκατάστασης της αρχέγονης ενότητας, με την εναρμόνιση του ανθρώπου προς τη φύση και τις αξίες της:  σε ατομικό επίπεδο, ως αίτημα συμφιλίωσης και εξισορρόπησης υλικών και πνευματικών αναγκών και τάσεων και σε κοινωνικό επίπεδο, ως αίτημα παγκόσμιας συναδέλφωσης των λαών.